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本文作者：戴斯迪馬克明寶樂作者單位：中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心城市與區(qū)域生態(tài)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室

城市近地面大氣顆粒物(PM)攜帶著多種污染物，會(huì)引起各種人類疾病甚至人體機(jī)能障礙［1］，直接危害人群健康，近年來廣受關(guān)注。城區(qū)中，道路交通排放和二次揚(yáng)塵等是大氣顆粒物污染的重要來源［2］。以北京為例，截至2011年4月，北京市機(jī)動(dòng)車保有量達(dá)489．2萬輛，交通排放已經(jīng)躍居為城市空氣污染的主要來源。而嚴(yán)重的擁堵，又加劇了交通污染排放［3］。因此，了解城市道路交通區(qū)大氣顆粒物的污染特征與分布規(guī)律，對(duì)于城市大氣污染治理具有重要意義。研究城市大氣顆粒物污染，選擇合適的取樣方法非常重要。目前的研究大多采用大流量空氣采樣器［4-9］，這種方法有兩個(gè)局限性:一是由于該方法對(duì)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)和監(jiān)測(cè)儀器的硬件設(shè)備要求較高，采樣點(diǎn)少，只能代表較小區(qū)域內(nèi)的狀況。如段菁春等選取3個(gè)采樣點(diǎn)研究了北京市大氣細(xì)粒子的分布特征［7］，一些對(duì)杭州、北京、廣州PM特征的研究也只選取一個(gè)采樣點(diǎn)［4-6，8，10］;二是只能反映短時(shí)間內(nèi)的大氣PM狀況，空氣采樣器的采樣時(shí)間一般少于48h，而大氣PM日變化比較大，短時(shí)間的測(cè)量不能準(zhǔn)確反映PM長期總體污染水平。行道樹葉片具有滯塵作用［11］，且葉片高度與人的呼吸帶相近，葉面塵與人群可吸入的PM特征相似。相對(duì)于環(huán)境監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的儀器測(cè)量，行道樹的覆蓋面廣、取樣簡(jiǎn)單，而且葉面塵能反映PM的累積污染情況。選取行道樹葉片作為PM載體，在一定程度上突破了大氣采樣器的局限性，能夠大范圍布點(diǎn)，研究PM長期累積污染的情況，從空間和時(shí)間上增大了PM的研究尺度，提高了取樣的可靠性。本文以國槐為例，探討北京城區(qū)行道樹葉面塵的空間分布特征和重金屬污染濃度，為研究城市近地面大氣環(huán)境對(duì)居民健康的風(fēng)險(xiǎn)提供參考。

1研究方法

1．1樣品采集與分析

國槐是北京市高頻度應(yīng)用的行道樹樹種，分布廣泛，選擇國槐開展行道樹葉面塵研究具有代表性和典型性。

(1)樣品采集

采樣區(qū)域在北京市六環(huán)以內(nèi)，從市中心向8個(gè)方向放射狀等距布設(shè)采樣點(diǎn)，選擇距樣點(diǎn)最近的道路采集葉片樣品，部分樣點(diǎn)周圍分布有不同類型的道路，則作為不同道路級(jí)別的樣點(diǎn)，盡量使不同類型道路的采樣點(diǎn)數(shù)量相近、分布均勻，樣點(diǎn)分布如圖1所示。此次調(diào)查共得到快速路24個(gè)、主干路25個(gè)、次干路22個(gè)、支路20個(gè)行道樹樣點(diǎn)。作為對(duì)照，在公園和生活區(qū)選擇14個(gè)庭院樹的樣點(diǎn)。在2010年8月27—30日，9月10—15日進(jìn)行樣地調(diào)查和樣品采集(8月31日、9月1日有陣雨，一般認(rèn)為雨后5d以上葉面塵量變化不大)。樣點(diǎn)設(shè)在道路中段，避開交叉路口，行道樹面朝道路，背向道路一側(cè)多為人行道，硬質(zhì)地面。在道路的兩側(cè)選擇長勢(shì)相同的5棵樹，用高枝剪剪下朝向道路和背向道路的健康葉片，取樣高度距地面3m左右，將同一道路采集的所有葉片混合成一個(gè)樣本(約200g)，裝入自封袋后放入冰盒保存后運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室，共計(jì)105個(gè)樣本。

(2)樣品處理

滯塵量測(cè)定葉面積測(cè)定采用掃描分析法。每個(gè)樣本中取20片健康葉片，用去離子水沖洗干凈，擦干稱重得到葉片質(zhì)量m，掃描儀掃描后用WinFOLIA軟件分析葉面積s，計(jì)算單位質(zhì)量葉面積f=s/m。葉面塵提取采用洗脫法。從每個(gè)樣本中稱取50g葉片，用去離子水超聲振蕩4min，洗滌液用已烘至恒重的混纖微孔濾膜(φ0．45μm)抽濾，得到載塵濾膜，烘至恒重，濾膜兩次烘干后均稱重，得到質(zhì)量差Δm，單位質(zhì)量的葉面塵質(zhì)量M=Δm/50。葉面滯塵量計(jì)算:D=M/f。重金屬含量測(cè)定用酸溶法(HCl-HNO3-HF-HClO4)在電熱板上加熱消解載塵濾膜，用全譜直讀等離子體發(fā)射光譜儀測(cè)定重金屬元素濃度。

1．2數(shù)據(jù)處理

通過Grubbs法剔除異常值后，用單樣本K-S法檢驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，葉面塵中Mn、Ni、Cu、Zn、Pb、Cr均服從對(duì)數(shù)正態(tài)分布。數(shù)據(jù)計(jì)算用Excel2007完成，統(tǒng)計(jì)分析用SPSS13．0軟件完成，圖像由ArcGIS9．3完成。

2結(jié)果

2．1不同道路類型的滯塵量

實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示北京市行道樹國槐的葉面滯塵量的均值為0．68g/m2，庭院樹國槐(生活區(qū))作為城區(qū)背景值，其滯塵量為0．51g/m2，二者在P=0．054水平上差異顯著，行道樹葉面滯塵量顯著高于庭院樹。不同類型道路的行道樹滯塵量有差異(表1)，快速路、主干路、次干路、支路的葉面滯塵量分別為0．81、0．68、0．61、0．61g/m2。

2．2葉面塵的重金屬濃度

2．2．1行道樹葉面塵的重金屬濃度

行道樹樣點(diǎn)共91個(gè)，剔除異常值后Mn、Ni、Cu、Cr、Pb、Zn服從對(duì)數(shù)正態(tài)分布。行道樹葉面塵重金屬濃度見表2。以北京市土壤背景值［12］作為參照分析各元素的污染程度(表2)，發(fā)現(xiàn)葉面塵重金屬Cu、Zn、Pb的濃度遠(yuǎn)高于背景值，分別是土壤背景值的18．7倍、6．2倍、5．9倍，Ni、Cr略高于背景值，Mn略低于背景值，可見葉面塵中Cu、Zn、Pb的污染程度最高，其次是Ni、Cr。ANOVA方差分析表明不同道路類型的葉面塵中Mn、Ni、Cu、Cr、Pb、Zn的濃度差異不顯著(P＞0．05)。說明行道樹葉面塵中重金屬濃度在空間上較均勻。

2．2．2行道樹葉面塵與庭院樹葉面塵的重金屬濃度比較

比較行道樹與庭院樹葉面塵的Cu、Zn、Mn、Ni、Cr、Pb濃度(表3)，并計(jì)算庭院樹/行道樹的重金屬濃度比(C(庭院樹/行道樹))，發(fā)現(xiàn)Zn(庭院樹/行道樹)最小，Pb(庭院樹/行道樹)最大，Cu(庭院樹/行道樹)≈1，說明Zn在行道樹葉面塵中濃度高于庭院樹，Pb反之。

2．3重金屬元素的相關(guān)性分析

對(duì)行道樹和庭院樹的葉面塵重金屬濃度分別進(jìn)行相關(guān)分析(表4)，結(jié)果表明行道樹葉面塵的所有重金屬元素顯著相關(guān)，而庭院樹葉面塵中Cu與Mn、Ni、Cr不相關(guān)，Cr與Pb、Cu、Zn不相關(guān)，Pb-Mn、Ni-Zn弱相關(guān)。這說明行道樹葉面塵重金屬的同源性較大，而庭院樹的葉面塵重金屬來源不止一個(gè)。

2．4重金屬元素的主成分分析

行道樹和庭院樹葉面塵中各重金屬元素濃度均服從對(duì)數(shù)正態(tài)分布，經(jīng)對(duì)數(shù)轉(zhuǎn)換后進(jìn)行主成分分析(表5)，按累積百分比大于85%的要求抽取主成分。結(jié)果顯示:行道樹葉面塵中，Cu、Pb、Zn在第一主成分有較大載荷量(貢獻(xiàn)率35．2%)，Mn在第二主成分有較大載荷量(貢獻(xiàn)率26．5%)，Cr、Ni在第三主成分載荷量大(貢獻(xiàn)率23．5%);非交通葉面塵中Cr、Mn、Ni是第一主成分的主要元素(貢獻(xiàn)率44．7%)，Cu、Zn、Pb在第二主成分的載荷量較大(貢獻(xiàn)率41．2%)。

3討論

3．1行道樹國槐葉面塵分布與道路等級(jí)密切相關(guān)

道路交通可能是影響行道樹國槐葉面塵的主要因素，而車流量越大的道路行道樹的滯塵量可能越大。道路類型是車流量的間接體現(xiàn)，據(jù)統(tǒng)計(jì)［13］，快速路、主干路、次干路、支路的車流量比例為100∶29∶10∶9。樊守彬等［13］報(bào)道了2007年8—9月間北京市不同類型道路的降塵量，快速路∶主干路∶次干路∶支路=100∶85∶76∶66。本研究中，不同道路類型的行道樹葉面滯塵量為快速路∶主干路∶次干路∶支路=100∶84∶75∶75，與道路降塵情況相似，說明道路降塵與行道樹葉面塵有相同的影響因素，即道路降塵主要受車流量影響，因此葉面滯塵量的主要影響因素是車流量。

交通主要可能通過3種方式影響行道樹葉面滯塵量:車輛行駛造成氣流擾動(dòng)，將路面積塵再次揚(yáng)起形成二次揚(yáng)塵;汽車尾氣排放大量PM，且在汽車加速、減速、停止時(shí)會(huì)排放更多尾氣［14］，車流量大時(shí)加速、減速、停止等行為更頻繁;制動(dòng)磨損、輪胎磨損、路面磨損等非尾氣排放也增加行道樹PM［3，15］。這些交通排放的PM使大氣PM含量增加，部分PM通過沉降、附著等方式滯留在行道樹的葉片上形成葉面塵，在未達(dá)到飽和之前隨空氣PM濃度的增加而增大。因此車流量越大的道路其行道樹滯塵量也越大。行道樹滯塵量顯著大于庭院樹，可能歸結(jié)于兩個(gè)原因:一是行道樹的阻滯作用攔截了近地面大氣PM的遷移，被葉面滯留的PM難以重新?lián)P起;二是由于重力作用，較大粒徑的PM都在道路及路側(cè)區(qū)域沉降，只有粒徑較小的PM能夠隨氣流遷移到距道路較遠(yuǎn)的庭院樹。

3．2行道樹國槐葉面塵的重金屬主要來源于道路交通

大氣中的重金屬元素主要借助風(fēng)力遷移，車輛行駛形成的氣流擾動(dòng)會(huì)使重金屬元素沿道路均勻分布。本研究中，國槐葉面塵中Mn、Ni、Cu、Cr、Pb、Zn的濃度在不同道路類型的差異不顯著，說明它們具有很高的同源性，與以往的研究結(jié)論相符［16-17］。

通過比較行道樹葉面塵與土壤背景值的重金屬濃度可以辨識(shí)出交通排放產(chǎn)生的主要污染元素。葉面塵中Cu、Zn、Pb的濃度達(dá)到土壤背景值的6倍以上，Ni、Cr約為背景值的2倍，Mn略低于土壤背景值，說明交通區(qū)的首要重金屬污染物是Cu、Zn、Pb，其次是Ni、Cr。Cu是制動(dòng)磨損的標(biāo)志元素、Zn是輪胎磨損的典型代表，它們代表非尾氣排放水平。本研究發(fā)現(xiàn)Cu、Zn顯著高于土壤背景值，說明非尾氣排放對(duì)交通排放的影響很大。據(jù)估算，北京典型道路交通高峰時(shí)機(jī)動(dòng)車尾氣排放PM10為1．14t/h(2009年)［18］，非尾氣排放PM10為0．67t/h(2008年)［19］，非尾氣排放已超過交通PM總排放量的三分之一。一些歐洲城市的研究者也發(fā)現(xiàn)尾氣排放量持續(xù)減小，但非尾氣排放有增無減［15］的情況，例如英國繁忙道路上尾氣排放和非尾氣排放的貢獻(xiàn)幾乎相同［20］?？梢姡俏矚馀欧旁诂F(xiàn)代城市交通污染中所占比例呈現(xiàn)不斷增加的趨勢(shì)。

主成分分析進(jìn)一步證實(shí)了交通區(qū)葉面塵的同源性。3個(gè)主因子中，Cu、Pb、Zn在第一主成分有較大載荷量，是典型街道灰塵的污染組合［21］。Zn是輪胎硬化劑的材料，葉面塵Zn主要來自輪胎磨損［15，22］，潤滑油泄漏［23］，鍍鋅護(hù)欄、燈柱的腐蝕［3］也有一定貢獻(xiàn)。Cu主要來自汽車金屬部件，尤其是剎車?yán)镆r的磨損［24］。Pb來自尾氣排放、路面磨損、油漆涂料腐蝕等。Mn是第二主成分的主要元素，Zn、Pb、Ni也有一定的載荷量。

Mn是合金材料和建筑材料的特征元素，路面材料和油漆涂料中含有少量的Zn、Pb，據(jù)此推測(cè)第二主成分主要是路面揚(yáng)塵，主要由路面磨損、建筑材料風(fēng)化、路邊裸土等共同產(chǎn)生。Cr、Ni在第三主成分有較大載荷量，與剎車制動(dòng)［25］、燃料燃燒、建筑材料的風(fēng)化、天然降塵等相關(guān)，為非特定源污染。

Pearson相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn)庭院樹葉面塵的來源不止一個(gè)，這與交通區(qū)的情況形成對(duì)比。由于樣點(diǎn)附近沒有顯著工業(yè)源，推測(cè)庭院樹葉面塵來源主要有大氣降塵和交通排放。主成分分析發(fā)現(xiàn)，庭院樹葉面塵中Cr、Ni、Mn是第一主成分的主要元素，Pb和Zn也有一定的載荷量，可以認(rèn)為第一主成分主要來自大氣降塵，是融合了交通、工業(yè)、建筑材料、巖石風(fēng)化等多種來源的混合源PM;Cu、Zn、Pb在第二主成分的載荷量較大，Cu-Zn-Pb的組合是交通排放的典型識(shí)別標(biāo)志，這說明交通排放已經(jīng)成為北京市居民區(qū)PM重金屬污染物的重要來源，某些歐洲城市［26］的研究也得到類似結(jié)果。

Pb、Zn、Cu雖然都主要來自交通排放，但它們?cè)诖髿猸h(huán)境中的擴(kuò)散能力不同。本研究比較發(fā)現(xiàn)，典型交通源重金屬的擴(kuò)散能力為Pb＞Cu＞Zn。Pb在庭院樹葉面塵中濃度高(Pb(庭院樹/行道樹)＞1)，Zn剛好相反(Zn(庭院樹/行道樹)＜1)，這種差異可能與重金屬的擴(kuò)散能力有關(guān)。研究表明，粒徑越小的PM越容易長時(shí)間停留在大氣中，并且隨氣流遠(yuǎn)距離遷移［27］。陳同斌等［28］研究發(fā)現(xiàn)香港海拔800m人類活動(dòng)很少的山地土壤Pb濃度也受到人類排放影響，Pb能以大氣為媒介傳輸?shù)胶苓h(yuǎn)的地方。徐宏輝等［8］在北京研究發(fā)現(xiàn)，Pb主要在粒徑＜1．1μm的顆粒中被富集，且垂直分布比較均勻，而Zn、Cu在粒徑＜5．8μm的顆粒中富集較多，在近地面濃度更高，較難擴(kuò)散到高空，對(duì)污染源周邊區(qū)域影響更大。

4結(jié)論

(1)行道樹國槐的平均葉面滯塵量為0．68g/m2，庭院樹國槐(遠(yuǎn)離交通)葉面滯塵量是0．51g/m2，兩者差異顯著。交通排放是路域PM濃度顯著高于庭院樹的主要原因。

(2)行道樹葉面滯塵量在快速路、主干路、次干路、支路的滯塵量比值為100∶84∶75∶75，滯塵量與車流量正相關(guān)。

(3)交通排放產(chǎn)生的首要重金屬污染物是Cu、Zn、Pb，在葉面塵中的濃度達(dá)到土壤背景值的6倍，重金屬主要來自尾氣排放、制動(dòng)磨損、輪胎磨損、路面磨損等，非尾氣交通排放對(duì)交通環(huán)境影響越來越顯著。

(4)行道樹葉面塵中的重金屬元素具有很高的同源性，道路交通排放是主要貢獻(xiàn)者，其中尾氣排放、制動(dòng)磨損、輪胎老化的貢獻(xiàn)較大。交通排放也是庭院樹葉面塵的重要來源。

(5)首要交通源重金屬Cu、Zn、Pb的擴(kuò)散能力由大到小依次為Pb、Cu、Zn。