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本文作者：徐婷婷1秦艷1耿福海2陳勇航1張華3劉瓊1馬驍駿1作者單位：1.東華大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院2.上海市氣象局3.中國(guó)氣象局國(guó)家氣候中心

霾除了造成低能見(jiàn)度的危害外，其復(fù)雜的化學(xué)成分和沉降過(guò)程還給人體健康和生態(tài)環(huán)境帶來(lái)不利影響［1］，因此近年來(lái)霾的研究受到普遍關(guān)注．國(guó)內(nèi)外對(duì)霾的研究主要集中在霾的源解析［2］、影響因素［3］、以及氣溶膠化學(xué)［4，5］、物理［6，7］和光學(xué)屬性［8］等方面．但大多數(shù)的研究都是基于單點(diǎn)地面觀(guān)測(cè)資料和整層大氣衛(wèi)星觀(guān)測(cè)的反演結(jié)果，對(duì)區(qū)域范圍的氣溶膠粒子垂直分布特征的研究還很缺乏．上海作為經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展、人口車(chē)輛密集的超大型城市，據(jù)2010年上海環(huán)境公報(bào)［9］報(bào)道，近年環(huán)境空氣質(zhì)量?jī)?yōu)良率總體雖呈上升趨勢(shì)，但可吸入顆粒物仍然是上海大氣的首要污染物．2001～2009年上海每年霾發(fā)生的天數(shù)超過(guò)150d［10］，因此上海關(guān)于霾和顆粒物的研究已成為熱點(diǎn)．張懿華等［11］認(rèn)為上海市的空氣污染受本地排放和區(qū)域輸送的共同影響;Ye等［12］認(rèn)為上海PM2.5的質(zhì)量濃度變化存在季節(jié)變化特征，PM2.5的主要組分是有機(jī)碳;范雪波等［13］分析了上海市灰霾天大氣顆粒物濃度及富集元素的粒徑分布;殷永文等［14］認(rèn)為上海市霾期間PM2.5、PM10污染對(duì)醫(yī)院呼吸科、兒呼吸科日均門(mén)診人數(shù)具有一定影響．但有關(guān)上海霾的研究中，對(duì)氣溶膠垂直分布特征的研究尚罕見(jiàn)，而氣溶膠的垂直分布特征是評(píng)估氣溶膠輻射效應(yīng)的關(guān)鍵因素之一［15］．Liao等［16］認(rèn)為氣溶膠粒子在不同垂直高度上，長(zhǎng)波和短波輻射強(qiáng)迫有所不同;Meloni等［17］發(fā)現(xiàn)在大氣層頂氣溶膠短波輻射強(qiáng)迫主要受氣溶膠垂直分布的影響．潘鵠等［18］利用單站地面激光雷達(dá)數(shù)據(jù)分析了一次上海霾過(guò)程氣溶膠消光系數(shù)及其廓線(xiàn)特征，但利用星載激光雷達(dá)監(jiān)測(cè)上海及周邊區(qū)域霾期間氣溶膠的光學(xué)和微物理屬性的垂直分布情況的研究仍很缺乏．因此，本研究將應(yīng)用“云-氣溶膠激光雷達(dá)紅外開(kāi)拓者衛(wèi)星觀(guān)測(cè)”(CALIPSO)的反演資料分析上海干霾期間氣溶膠的散射、粒子大小和規(guī)則性的垂直分布情況和季節(jié)變化特征，以期為上海霾的研究、預(yù)警預(yù)報(bào)和有效控制提供科學(xué)依據(jù)．

1數(shù)據(jù)與方法

本研究衛(wèi)星資料來(lái)源為CALIPSO衛(wèi)星搭載的正交極化云-氣溶膠激光雷達(dá)(CALIOP)L1產(chǎn)品．CALIPSO由美國(guó)的NASA、Ball公司和法國(guó)國(guó)家空間研究中心(CNES)等聯(lián)合研制，于2006年4月28日成功發(fā)射升空．CALIOP是CALIPSO衛(wèi)星的主要有效載荷之一，具備識(shí)別氣溶膠、沙塵、煙塵以及卷云的能力．CALIPSO采用了偏振檢測(cè)技術(shù)，探測(cè)范圍廣，具有較高垂直分辨率和測(cè)量精度，能在包括海洋和陸地上空等全球范圍內(nèi)快速、連續(xù)、實(shí)時(shí)和長(zhǎng)期地進(jìn)行大氣氣溶膠光學(xué)屬性和形態(tài)特征的探測(cè)［19］．本研究依據(jù)2010年6月1日實(shí)施的國(guó)家氣象行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)［20］，當(dāng)研究時(shí)段內(nèi)平均能見(jiàn)度＜10km，平均相對(duì)濕度＜95%，無(wú)降水、沙塵暴、揚(yáng)沙、浮塵、煙幕、吹雪、雪暴等可造成視程障礙的天氣現(xiàn)象出現(xiàn)時(shí)，判識(shí)為霾．參照有關(guān)研究［21］，把平均相對(duì)濕度＜80%的霾定義為干霾．采用上海市浦東、徐家匯、寶山和金山這4個(gè)氣象站點(diǎn)2007年1月～2010年11月地面觀(guān)測(cè)數(shù)據(jù)，當(dāng)至少2個(gè)站點(diǎn)在同一研究時(shí)段出現(xiàn)干霾時(shí)，排除CALIPSO衛(wèi)星L1產(chǎn)品中探測(cè)點(diǎn)過(guò)少以及云層過(guò)厚而使激光無(wú)法穿過(guò)云層探測(cè)低層大氣的資料，篩選出白天環(huán)上海地區(qū)對(duì)應(yīng)時(shí)段99個(gè)CALIPSO過(guò)境時(shí)的干霾個(gè)例，分析其氣溶膠的光學(xué)和微物理屬性的總體分布特征和季節(jié)分布特征，并結(jié)合個(gè)例初步討論氣溶膠可能來(lái)源．

2結(jié)果與分析

2.1總體分布特征

2.1.1散射強(qiáng)度的垂直分布

氣溶膠顆粒物對(duì)太陽(yáng)輻射的消光(一般由顆粒物散射為主導(dǎo))被認(rèn)為是限制對(duì)流層能見(jiàn)度的主要因素［22］．CALIOP可獲得軌道白天和晚上的2個(gè)波長(zhǎng)(532nm和1064nm)的后向散射系數(shù)，包括532nm總后向散射系數(shù)、532nm垂直后向散射系數(shù)和1064nm后向散射系數(shù)，計(jì)算公式如下：（略）．如圖1所示，干霾期間532nm總后向散射系數(shù)出現(xiàn)的頻率隨著散射系數(shù)的增大而減少．不同高度的大氣散射情況亦有不同，高度層(0～2.0km、2.0～4.0km、4.0～6.0km、6.0～8.0km和8.0～10.0km)532nm總后向散射系數(shù)的頻率分布如圖2所示．532nm總后向散射系數(shù)為0～0.0024km－1•sr－1范圍的累積頻率隨著高度的增加而增大，在8.0～10.0km高度層上達(dá)最大，為70.176%，0～2.0km高度層的散射系數(shù)累積頻率最小，為42.360%;2.0～4.0km、4.0～6.0km和6.0～8.0km散射系數(shù)累積頻率接近，分別為46.485%、47.859%和47.873%．0～8.0km范圍內(nèi)各高度在散射系數(shù)為0.0024～0.0030km－1•sr－1的累積頻率較接近，在8.0～10.0km高度上該散射系數(shù)范圍內(nèi)的累積頻率最小，為8.053%．散射系數(shù)在0.0030～0.0100km－1•sr－1范圍的累積頻率隨著高度的增加而減少，在高度8.0～10.0km上散射系數(shù)累積頻率最小，為21.771%，并且該散射系數(shù)范圍的累積頻率在高度2.0～4.0km、4.0～6.0km和6.0～8.0km上接近，分別為44.631%、43.427%和43.427%．可見(jiàn)，干霾時(shí)，隨著高度的增加，大氣的散射能力減弱，其中2.0～8.0km范圍內(nèi)各高度層的大氣散射能力較接近，0～2.0km的大氣散射能力在各高度層中最強(qiáng)．這主要由于受大氣擴(kuò)散條件和本地排放的影響，使近地面氣溶膠粒子增多，從而使大氣散射能力增強(qiáng)．

2.1.2體積退偏比的垂直分布

體積退偏比是532nm垂直后向散射系數(shù)與532nm平行后向散射系數(shù)之比，反映了被測(cè)顆粒物的不規(guī)則程度，公式如下:（略）．退偏比越大，說(shuō)明顆粒物越不規(guī)則，通過(guò)退偏比可區(qū)分球形和非球形氣溶膠粒子．不同種類(lèi)氣溶膠，體積退偏比亦有不同［23，24］．Liu等［25］研究指出沙塵氣溶膠粒徑大且不規(guī)則，體積退偏比較大;海洋氣溶膠和大陸氣溶膠主要由規(guī)則顆粒物組成，體積退偏比為0～3%;煤煙體積退偏比范圍略大于海洋氣溶膠和大陸氣溶膠，體積退偏比為0～5%．干霾時(shí)，0～10km高度范圍內(nèi)體積退偏比的分布頻率隨體積退偏比增大而減少(如圖3)．此外，不同高度體積退偏比的頻率分布如圖4所示．可以看出，0～2.0km時(shí)體積退偏比為0～22%的累積頻率在各高度層中最大，為37.093%;8.0～10.0km時(shí)體積退偏比累積頻率最小，為32.371%;2.0～4.0km、4.0～6.0km和6.0～8.0km在該體積退偏比范圍內(nèi)的累積頻率分別為34.884%、36.282%和36.017%．體積退偏比為22%～64%時(shí)高度8.0～10.0km累積頻率最大，而其他高度層的累積頻率較接近．64%～100%的體積退偏比在各高度層上的頻率分布接近，其中2.0～4.0km體積退偏比累積頻率最大為21.285%，0～2.0km體積退偏比累積頻率最小為19.727%．可見(jiàn)，干霾時(shí)各高度層均以規(guī)則氣溶膠為主;與其它高度層相比，0～2.0km規(guī)則氣溶膠所占比例最大，8.0～10.0km不規(guī)則氣溶膠所占比例最大．

2.1.3色比的垂直分布

大城市區(qū)域由于人類(lèi)活動(dòng)形成的霾天氣本質(zhì)主要是細(xì)粒子氣溶膠污染［21］．色比可識(shí)別顆粒物的大小，色比越大，顆粒物越大．色比是1064nm總后向散射系數(shù)β''''1064與532nm總后向散射系數(shù)β''''532，Total之比［25］:（略）如圖5所示，在0～10km高度范圍內(nèi)，干霾時(shí)色比出現(xiàn)的頻率隨色比的增大而減少．從不同高度上來(lái)看(如圖6)，8.0～10.0km高度上色比為0～0.6范圍內(nèi)的頻率均最小，累積頻率為42.840%;而在色比為0.6～1.8范圍內(nèi)在8.0～10.0km高度上的頻率最大，累積頻率為53.538%．在高度2.0～8.0km范圍內(nèi)，色比為0～0.2的累計(jì)頻率隨著高度的增加而減少，在2.0～4.0km高度上該色比范圍的累積頻率達(dá)最大，為20.388%．當(dāng)色比為1.8～2.0時(shí)，各高度層的頻率較接近．可見(jiàn)，細(xì)粒子氣溶膠在各高度層中均占主導(dǎo)地位，其中細(xì)粒子氣溶膠在2.0～8.0km高度范圍內(nèi)所占比例較大．各高度層中，大顆粒氣溶膠在8.0～10.0km高度范圍內(nèi)所占比例最大，其次為高度0～2.0km．由于在8.0～10.0km范圍內(nèi)可能存在卷云和遠(yuǎn)程輸送的沙塵，從而造成色比有所增大;而0～2.0km范圍內(nèi)，主要受到本地建筑活動(dòng)、揚(yáng)塵的影響，從而使大顆粒氣溶膠在近地面大氣中所占比重增加．

2.2季節(jié)分布特征

將所篩選的CALIPSO衛(wèi)星數(shù)據(jù)按季節(jié)分類(lèi):春季(3、4、5月)，夏季(6、7、8月)，秋季(9、10、11月)，冬季(1、2、12月)．其中春季29個(gè)個(gè)例，夏季26個(gè)個(gè)例，秋季23個(gè)個(gè)例，冬季21個(gè)個(gè)例．表1、表2和表3分別列出了干霾時(shí)氣溶膠粒子散射系數(shù)、體積退偏比和色比的季節(jié)頻率分布．532nm總后向散射系數(shù)為0～0.0010km－1•sr－1時(shí)，夏季的累積頻率最小，其次是春季(如表1)．體積退偏比為0～20%時(shí)，春季的累積頻率最小，其次是冬季、秋季和夏季(如表2)．與其它季節(jié)相比，春季不規(guī)則性氣溶膠粒子所占比例最大，而夏季的規(guī)則氣溶膠所占比例最大．色比在0～0.6范圍時(shí)，夏季的頻率值均為最大．相比其它季節(jié)，色比為0.6～2.0范圍時(shí)，春季頻率值均最大(如表3)．可見(jiàn)，春季大顆粒氣溶膠所占比例最大，而夏季細(xì)粒子氣溶膠所占比例最大．綜上所述，與其它季節(jié)相比，春季不規(guī)則、大顆粒氣溶膠所占比例最大，主要是由于我國(guó)春季西北部或其它地區(qū)頻繁出現(xiàn)強(qiáng)沙塵天氣，上海受到沙塵遠(yuǎn)程輸送的影響．此外，上海夏季降水豐沛，6月西太平洋副熱帶高壓靜止鋒穩(wěn)定在長(zhǎng)江下游及上海附近時(shí)，形成多雨悶熱潮濕的梅雨天氣，雖然頻繁的濕沉降對(duì)顆粒物有沖刷作用，使細(xì)粒子和大顆粒氣溶膠均有所減少，但夏季白天中午氣溫較高，大氣中的光化學(xué)反應(yīng)異?；钴S，生成了更多以細(xì)粒子為主的二次氣溶膠［26］，同時(shí)來(lái)自東海的東南風(fēng)給上海帶來(lái)海洋氣溶膠［10］，因而使得夏季細(xì)粒子、規(guī)則氣溶膠的比重增加．

2.3個(gè)例分析

為進(jìn)一步說(shuō)明霾對(duì)2007年5月7日12:51(北京時(shí)間)CALIPSO衛(wèi)星經(jīng)過(guò)上海監(jiān)測(cè)到的一次干霾進(jìn)行分析．根據(jù)地面氣象資料，該日12:00浦東、徐家匯和寶山站點(diǎn)的小時(shí)平均能見(jiàn)度分別為:7816、7082和1948km，小時(shí)平均相對(duì)濕度分別為:30%、29%和24%，且均無(wú)降水、沙塵暴和浮塵等天氣現(xiàn)象出現(xiàn)，因此判識(shí)這3個(gè)站點(diǎn)均發(fā)生干霾．如圖7所示0～1.5km高度范圍內(nèi)聚集了大量氣溶膠粒子;4.0～5.5km高度上，氣溶膠粒子在經(jīng)緯度(30.60°～31.79°N，121.14°～120.83°E)范圍內(nèi)局部聚集，而其它區(qū)域相對(duì)清潔．圖7(b)是與圖7(a)同一時(shí)刻CALIPSO衛(wèi)星經(jīng)上海青浦區(qū)(31.19°N，120.99°E)上空時(shí)獲得的532nm總后向散射和體積退偏比廓線(xiàn)情況．在0～1.0km高度范圍內(nèi)，散射系數(shù)值在0.0008～0.0025km－1•sr－1之間變動(dòng)，體積退偏比變化幅度大．可見(jiàn)，0～1.0km高度范圍內(nèi)存在大量氣溶膠，且同時(shí)存在規(guī)則氣溶膠和不規(guī)則氣溶膠．高度1.0～4.0km，散射系數(shù)小于或略大于0.0010km－1•sr－1，體積退偏比的變化仍有波動(dòng)，說(shuō)明該高度范圍內(nèi)大氣氣溶膠散射能力弱，存在少量不規(guī)則氣溶膠．在高度4.5km和5.0km處散射系數(shù)略大于0.0025km－1•sr－1，而4.5～5.1km高度范圍內(nèi)體積退偏比較?。梢?jiàn)4.0～5.5km高度范圍內(nèi)大氣氣溶膠散射能力強(qiáng)，包括規(guī)則和不規(guī)則氣溶膠，其中4.5～5.1km高度范圍內(nèi)聚集的氣溶膠主要為規(guī)則氣溶膠．高度5.5～10.0km，散射系數(shù)在0.0010km－1•sr－1附近波動(dòng)，體積退偏比在0～60%之間變動(dòng)，說(shuō)明該高度范圍內(nèi)大氣氣溶膠散射能力弱，存在少量規(guī)則和不規(guī)則氣溶膠．采用美國(guó)NOAA資源實(shí)驗(yàn)室的HYSPLIT軌跡模式對(duì)本例氣溶膠粒子來(lái)源進(jìn)行分析．以31.19°N，120.99°E為參考點(diǎn)，選取500、5000和8000m這3個(gè)高度，分別計(jì)算北京時(shí)間2007年5月7日13:00的后向軌跡，追蹤抵達(dá)上海的氣流過(guò)去72h所經(jīng)過(guò)的軌跡(如圖8)．圖8中一支氣流途經(jīng)新疆、寧夏、鄭州和南京等地，從1500m開(kāi)始隨時(shí)間推移逐漸抬升，到達(dá)上海時(shí)，氣流高度為8000m．另一支氣流途徑河北、濟(jì)南和南京等地，氣流到達(dá)上海時(shí)高度500m，是近地面不規(guī)則氣溶膠的重要輸送來(lái)源．還有一支氣流途經(jīng)外蒙古、內(nèi)蒙古和河北等地，氣流在垂直高度上變化幅動(dòng)不大，到達(dá)上海時(shí)氣流高度5000km，其遠(yuǎn)程輸送的規(guī)則和不規(guī)則氣溶膠在4.0～5.5km范圍內(nèi)局部聚集．因此，該次干霾除本地排放的氣溶膠粒子，還主要受到源于外蒙古、中國(guó)西北和北部遠(yuǎn)程輸送的沙塵影響．

3結(jié)論

(1)干霾期間，各高度層中0～2.0km的大氣散射能力最強(qiáng)，以規(guī)則氣溶膠為主;高度2.0～8.0km大氣散射強(qiáng)度、氣溶膠規(guī)則性較接近;8.0～10.0km高度層大氣散射強(qiáng)度最低，規(guī)則氣溶膠所占比例最?。笥?4%的體積退偏比在各高度層上的頻率分布接近．

(2)細(xì)粒子氣溶膠在各高度層中均占主導(dǎo)地位，其中2.0～8.0km高度范圍內(nèi)細(xì)粒子氣溶膠所占比例大．大顆粒氣溶膠在8.0～10.0km高度范圍內(nèi)所占比例最大，其次為0～2.0km高度層．

(3)春季大顆粒、不規(guī)則氣溶膠所占比例大;夏季細(xì)粒子、規(guī)則氣溶膠所占比例較其它季節(jié)大．

(4)個(gè)例分析表明，該次干霾有大量的氣溶膠聚集在0～1.5km高度范圍內(nèi)，在4.0～5.5km范圍內(nèi)氣溶膠局部聚集，包括規(guī)則氣溶膠和不規(guī)則氣溶膠．采用HYSPLIT軌跡模式分析表明除本地排放的氣溶膠粒子外，源于外蒙古、中國(guó)西北和北部遠(yuǎn)程輸送的沙塵也對(duì)霾產(chǎn)生了影響．