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本文作者：李慧曾桂生邵建廣鄧孝榮作者單位：南昌航空大學環(huán)境與化學工程學院

在銻冶煉中，通常采用加堿鼓風即堿性精煉方法對粗銻進行精煉除砷，產生大量的砷堿渣。砷堿渣中砷的平均含量為1％～15％［1］，并以可溶性砷酸鈉形式存在，有劇毒，將對環(huán)境造成嚴重的污染，危害人類的生存安全。砷堿渣一旦泄露，暴露于環(huán)境中的砷將進入水體和食物鏈，輕則危害人體健康，重則導致死亡［1］。

由于砷、銻均為第五主族元素，原子結構相似，難以深度分離。目前有關煉銻砷堿渣處理的報道很少，處理方式包括堆存、火法、濕法等［2－8］。由于沒有有效、經濟回收利用砷堿渣的技術，目前的砷堿渣仍然普遍采用堆存的方式，使得砷堿渣轉化成毒性更大的砷酸鈉存在。

本文研究砷堿渣中的銻和砷的分離及過程動力學，以提高銻資源利用率，消除砷堿渣對環(huán)境的危害。

1試驗方法

1．1砷的浸出

將從某礦山所采砷堿渣研磨破碎，以砷的浸出率為考察指標，采用四因素三水平正交試驗，因素和水平分別為：固液比（1∶2、1∶3、1∶4，g／mL）、攪拌速度（400、600、800r／min）、浸出溫度（70、80、90℃）、浸出時間（30、60、90min）。

1．2浸出動力學

一般假設液—固相非催化反應中固體顆粒為收縮未反應芯，簡稱為縮芯模型［9－10］。縮芯模型又分為粒徑不變縮芯模型和顆?？s小縮芯模型。粒徑不變縮芯模型的特點是：有固相產物層生成，反應過程中顆粒大小不變；顆?？s小縮芯模型的特點是：反應過程中反應物顆粒不斷縮小，無固相產物層，產物溶于溶液中。

當反應過程被流體滯留膜擴散控制時，其動力學方程為：（略）。

結合反應的活化能來判定是擴散控制還是化學控制，當E小于13kJ／mol時為擴散控制；當E大于42kJ／mol時為化學控制［11］。

根據正交表確定的最優(yōu)條件，保持其他條件不變，分別改變攪拌速度和浸出溫度，然后在浸出過程中間隔一定時間取樣，用原子熒光光度計測量砷的濃度［12］。

2試驗結果與討論

2．1正交試驗結果

以砷浸出率為考察指標，正交試驗結果如表1所示?？梢钥闯鲇绊懮閴A渣中砷浸出率的因素優(yōu)先順序為：固液比＞溫度＞攪拌速度＞浸出時間。最優(yōu)浸出條件為：固液比1∶4、浸出溫度90℃、攪拌速度600r／min、浸出時間60min。

2．2砷的浸出動力學

2．2．1攪拌速度

保持其他條件不變，改變攪拌速度，結果見圖1?？梢悦黠@觀察到，隨著攪拌速度的增大，浸出率快速提高。而當達到60min以后浸出率增加不明顯。根據試驗結果，可認為砷堿渣中砷浸出的反應為收縮未反應核模型，作1－（1－x）1／／3與時間t的曲線，如圖2所示。從圖2可以看出，1－（1－x）1／／3與時間t有良好的線性關系，說明浸出反應受化學反應控制。

2．2．2溫度

保持其他條件不變，改變浸出溫度，結果見圖3。從圖3可看出，砷浸出率隨著溫度的升高而逐漸增大。溫度影響砷浸出率的的速率常數k，作1－（1－x）1／3與時間t的關系圖，如圖4所示。由圖4看出，由圖4可求出每條線的斜率k，以lgk對1／T作圖，結果如圖5所示。由圖5可知，lgk～1／T為一直線，直線斜率k＝－35．5570，根據阿倫尼烏斯公式求得反應活化能為666．57kJ／mol。由活化能可知，砷堿渣浸出砷的過程為化學反應控制。

3結論

1）浸出砷最佳條件：固液比1∶4、溫度90℃、攪拌速度400r／min、浸出時間60min，在此條件下砷浸出率為87．75％。

2）砷浸出動力學方程為：（略）。