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本文作者：袁鵬劉紅梅劉冬吳大清作者單位：中國科學(xué)院

天然烴源有機(jī)質(zhì)的復(fù)雜性

干酪根或?yàn)r青質(zhì)等生烴母質(zhì)的成分非常復(fù)雜，很難確切分析。將它們與礦物混合用于生烴實(shí)驗(yàn)，僅能獲得重?zé)N分解為輕烴的某些“總體”規(guī)律，對有機(jī)質(zhì)催化裂解微觀機(jī)理的了解較少。已有少數(shù)研究采用脂肪酸等純相模型有機(jī)物用于生烴實(shí)驗(yàn)，但主要關(guān)注反應(yīng)量（如產(chǎn)烴率）等信息，且由于所選有機(jī)物類型較單一，其基團(tuán)代表性和可提供的信息有限，難以深入到特征有機(jī)基團(tuán)的層次探悉反應(yīng)機(jī)理。為此，有必要根據(jù)天然有機(jī)質(zhì)的成分及演變特點(diǎn)（例如，具高生油潛力的I型干酪根富含類脂化合物和直鏈烷烴；類脂化合物水解形成脂肪酸；脂肪酸可以分子態(tài)、鹽類及酯類的形式存在），兼顧特征結(jié)構(gòu)、特征基團(tuán)及與之相關(guān)的微觀反應(yīng)（如脫羧、加氫等）的代表性，選擇系列模型有機(jī)質(zhì)，開展基于生烴實(shí)驗(yàn)的對比研究，以深化對有機(jī)質(zhì)熱解生烴機(jī)理的理解。

粘土礦物與有機(jī)質(zhì)界面作用的復(fù)雜性

一般認(rèn)為，粘土礦物的催化生烴作用，主要基于其固體酸活性位（即Brnsted酸位和Lewis酸位），但對粘土礦物的固體酸位的結(jié)構(gòu)來源，尤其是酸位與有機(jī)質(zhì)特征基團(tuán)的界面作用機(jī)理尚缺乏深入研究。一方面，地層條件下，粘土礦物表面的催化活性位與有機(jī)質(zhì)的界面作用受水、有機(jī)酸等介質(zhì)的影響機(jī)制還不清楚。另一方面，關(guān)于烴源有機(jī)質(zhì)與粘土礦物的結(jié)合方式，盡管有大量文獻(xiàn)論及“蒙皂石等層狀硅酸鹽礦物的層間域是有機(jī)質(zhì)的重要賦存位”，且粘土礦物化學(xué)等領(lǐng)域已開展了大量有機(jī)-粘土層間復(fù)合體的研究，但針對烴源巖粘土礦物層間有機(jī)質(zhì)的研究卻很少。其原因可能是：①石油地質(zhì)學(xué)研究者對粘土礦物（主要是可膨脹性陽離子粘土）層間域容納有機(jī)質(zhì)（主要為可溶性有機(jī)質(zhì)）的性質(zhì)缺乏認(rèn)識(shí)，在生烴實(shí)驗(yàn)中僅采用天然或模型有機(jī)質(zhì)與粘土礦物簡單混合，故實(shí)驗(yàn)結(jié)果并未涉及層間域的作用和機(jī)理；②對烴源巖中有機(jī)質(zhì)的分離，大多數(shù)研究采用有機(jī)溶劑抽提（如氯仿抽提）法；但該法難以分離粘土礦物的層間有機(jī)質(zhì)，導(dǎo)致相關(guān)信息被忽略。陸現(xiàn)彩等（1999）針對東營凹陷低熟烴源巖的研究表明，用超臨界流體法可提取出混層礦物的層間有機(jī)質(zhì)，部分樣品中層間有機(jī)質(zhì)的含量甚至高達(dá)總提取量的50%。近期，我們采用12-氨基十二酸-蒙脫石層間復(fù)合物進(jìn)行高溫-壓生烴實(shí)驗(yàn)，證明蒙脫石層間域?qū)μ兼溋呀?、異?gòu)化、烯烴加氫及脫羧等反應(yīng)均具有顯著的促進(jìn)作用（詳見本次會(huì)議劉紅梅等人的摘要）。因此，在催化生烴研究中，必須充分考慮粘土礦物與有機(jī)質(zhì)界面作用的特點(diǎn)，尤其要考慮其層間域?qū)τ诮缑娣磻?yīng)的作用，并據(jù)此設(shè)計(jì)生烴實(shí)驗(yàn)體系。

粘土礦物結(jié)構(gòu)、性質(zhì)的復(fù)雜性

已有的研究主要通過蒙脫石、伊利石、高嶺石等礦物與烴源有機(jī)質(zhì)混合物的生烴實(shí)驗(yàn)，比較上述礦物在催化生烴活性的差異。然而，許多研究對粘土礦物本身結(jié)構(gòu)、性質(zhì)的認(rèn)識(shí)較薄弱（一些報(bào)道甚至缺乏礦物結(jié)構(gòu)和性質(zhì)數(shù)據(jù)），導(dǎo)致相關(guān)結(jié)論的適用/約束條件不明，可比性差（如不同粘土礦物催化生烴活性的高低次序在不同研究報(bào)道中差異較大）。實(shí)際上，粘土礦物催化生烴為礦物界面微區(qū)反應(yīng)，其受到礦物微結(jié)構(gòu)和微區(qū)成分的強(qiáng)烈影響。蒙脫石、伊利石等礦物在結(jié)構(gòu)（如層間陽離子類型、層電荷等）和性質(zhì)（如陽離子交換性）上本身即具有顯著差異，必然對其界面反應(yīng)性產(chǎn)生直接影響。因此，欲比較不同粘土礦物的催化生烴活性，必須首先從上述礦物微結(jié)構(gòu)和微區(qū)反應(yīng)性的差異入手。此外，即便是同種礦物，具體樣品在固體酸性和微結(jié)構(gòu)上的不同，也會(huì)導(dǎo)致生烴產(chǎn)物的差異。因此，選擇粘土礦物樣品用于生烴機(jī)理研究，必須掌握其相關(guān)性質(zhì)和結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，綜合評估樣品對地層條件下粘土礦物的代表性?？紤]到含油氣盆地中粘土礦物隨地層深度發(fā)生同源相變（如與生烴的關(guān)系最密切的蒙皂石-伊利石轉(zhuǎn)化），可采用礦物合成的方法制備同源粘土樣品（即用蒙脫石合成伊-蒙混層礦物及伊利石）用于生烴實(shí)驗(yàn)，以降低雜質(zhì)等因素的影響。

綜上，粘土礦物與烴源有機(jī)質(zhì)的微觀界面作用是研究其催化生烴反應(yīng)的關(guān)鍵。必須從礦物微結(jié)構(gòu)、微區(qū)成分入手，選取有代表性的粘土礦物和模型有機(jī)質(zhì)，比較粘土礦物與有機(jī)質(zhì)的不同結(jié)合方式對界面催化反應(yīng)的影響（尤其需加強(qiáng)粘土礦物層間催化反應(yīng)性的研究），并深入到粘土礦物表面活性位和有機(jī)質(zhì)特征基團(tuán)的水平開展催化機(jī)理研究，推動(dòng)“油氣生成過程中粘土礦物的催化作用”這一重要理論問題的解決。